【關鍵詞】

  固體廢物；填埋；非靶向分析；穩(wěn)定化；分子特性指數(shù)

  【研究亮點】

  基于滲濾液DOM分子信息的指紋特征可以指示滲濾液的來源；

  填埋齡是形成這種指紋特征的主要原因；

  隨著填埋齡增長，當量雙鍵數(shù)增加而H/C元素比下降；

  57種化合物分子的豐度與填埋齡呈顯著單調相關。

  【背景】

  垃圾填埋滲濾液污染是全球性的環(huán)境問題。滲濾液中溶解性有機物（dissolved organic matters，DOM）的性質影響滲濾液的生物處理和氧化處理效率。探究滲濾液的DOM特征是改進滲濾液處理技術的基礎，也有助于揭示滲濾液水質在填埋環(huán)境下的演變規(guī)律。傳統(tǒng)的DOM表征方法，會忽略DOM的結構特性；而紫外可見吸光度和三維熒光光譜只能分析具有光敏感性DOM部分基團的集總性質。常規(guī)氣相色譜或氣質聯(lián)用方法也可用于特定DOM分子的定性定量，但該類方法忽略了大多數(shù)不易氣化與熱不穩(wěn)定的DOM。近年來，（超）高分辨率質譜和軟電離技術提供了一種可用于解析地球生態(tài)環(huán)境中DOM分子信息的新方法。該方法可獲取DOM中上千個化合物的精確分子量，采用分子式推算算法，可分析其化學多樣性；亦或是采用高分辨串聯(lián)質譜對新型污染物進行懷疑分析與非目標分析。

  【研究方法】

  22個滲濾液樣品取自不同填埋齡期的垃圾堆體。滲濾液中的DOM經由固相萃取分離后，采用超高效液相色譜聯(lián)用混合四極桿軌道阱質譜儀獲取其分子信息。分析原始質譜數(shù)據后，進一步采用非度量多維測度分析與多重假設檢驗等方法進行數(shù)據挖掘。

  【主要研究結果】

  從同一個垃圾堆體不同位置收集的滲濾液的COD、BOD5和NH3-N等性質變化顯著。但是，基于滲濾液DOM的分子信息和非度量多維測度分析結果，可證明來自同一堆體的滲濾液DOM分子指紋性質相似。這是因為這些樣品中具有約50%的相同母離子質量峰。滲濾液DOM的分子特性指數(shù)表明，新鮮滲濾液DOM的H/C元素比高達1.78；隨著垃圾的降解，H/C元素比降至1.37~1.42；滲濾液DOM的當量雙鍵數(shù)（double-bond equivalent，DBE）具有類似的反向變化趨勢；而O/C從0.34降至0.26。這些結果說明，在填埋垃圾降解過程中，生物可降解化合物被消耗；而難降解的DOM依然存在，且多數(shù)是分子結構類似木質素和富含羰基的脂環(huán)族化合物。通過多重假設檢驗發(fā)現(xiàn)，57種滲濾液DOM分子與填埋齡呈現(xiàn)顯著的單調相關性。其中，一種填埋齡指示化合物可定性為N-丁基苯磺酰胺，其相對豐度與填埋齡呈負相關。

  【結論與展望】

  不同來源滲濾液DOM的質量峰具有性；因此，其分子信息是填埋垃圾的指紋特征；填埋齡與垃圾組成是形成該指紋特征的主要因素。本研究結果可進一步應用于填埋場環(huán)境監(jiān)測，如溯源垃圾填埋場滲濾液的泄漏點位。填埋垃圾的降解過程可由滲濾液DOM分子特性指數(shù)表征。在進行填埋場封場工程時，滲濾液DOM的分子特性指數(shù)可進一步用于輔助判斷填埋場的生物穩(wěn)定性。